故事讲述的是从东京都西部被分割出来的这座都市中，“超能力开发”被列为学校课程的一部分。在二百三十万人口中，有八成人都是学生们，所以被称为学园都市。他们每天都在头脑开发上进行相互竞争。根据能力不同，可以分为六级，从无能力到超能力。故事的主人公上条当麻是学园里唯一的一个零能力者。但并非完全没有能力，而是他是能力是能够将一切能力的效果无效化。他只有右手能够使用这种能力，还给自己的这种连上帝的奇迹都能抹杀的能力取名为“幻想杀”。而正因为他的不被神加护的大吃大喝手，导致自己常常过着不幸的人生。
某一个暑假的日子，在家里的阳台上，他遇见了一位从天而降的全白装束的修女，这位少女自称自己的名字叫“禁书目录”，并是从魔术的世界逃了出来，现在正在被魔术师追赶中。就这样，上条当麻一脚踏进了奇妙世界，开始了守护少女的战斗……掌握了数万究极魔法书的少女与拥有抹杀一切奇迹的上帝之手的少年，会为大家演绎出什么样的故事来呢？